Termoluminescência e espectroscopia RPE de monocristais de quartzo natural de alta sensibilidade à radiação gama

Abstract

O quartzo natural apresenta diversos tipos de impurezas e centros de defeitos na sua estrutura cristalina; parte deles responsáveis pelo armadilhamento de carga e recombinação luminescente. Estudos anteriores mostraram a possibilidade de sensibilizar o sinal TL acima de 220 °C mediante radiação gama (dezenas de kGy) e tratamentos térmicos. No entanto, análises conjuntas das emissões TL em diferentes faixas espectrais e a caracterização dos centros de defeitos, ainda não foram suficientemente realizadas. Dessa forma, o objetivo deste trabalho foi estudar o sinal TL nas condições zerada e sensibilizada, e caracterizar os centros de defeitos em monocristais de alta sensibilidade à radiação gama (mGy). Para isso, foram utilizadas amostras procedentes de três depósitos de localidade conhecida. As concentrações de impurezas foram medidas por espectrometria de massa com plasma indutivamente acoplado. Os defeitos relacionados à presença do Al substitucional e grupos OH foram caracterizados por espectroscopia no ultravioleta-visível e no infravermelho, respectivamente. Os centros de defeitos paramagnéticos associados com as vacâncias de Si e O, assim como as impurezas de Al, Ge e Li foram avaliados por espectroscopia de ressonância paramagnética eletrônica (RPE). As curvas TL foram registradas usando cinco conjuntos de filtros ópticos nas faixas espectrais do ultravioleta até o amarelo-laranja. As curvas TL foram analisadas usando o método de deconvolução computadorizado, baseado na cinética de primeira ordem. Os resultados, mostraram que, após a sensibilização, ocorrem mudanças nas temperaturas dos picos e que as intensidades TL no violeta e azul são maiores que na região do ultravioleta. A possibilidade de remover e restaurar o efeito da sensibilização e o aumento do sinal TL acima de 350 °C mostrou que a sensibilização TL ocorre quando a competição entre armadilhas ativas e profundas é eliminada. Amostras sensibilizadas apresentaram um aumento significativo da intensidade TL em toda a curva, indicando que também ocorre sensibilização do primeiro pico TL (90 °C). Pelas medidas RPE observou-se que a sensibilização produz um conjunto de centros de defeitos relacionados a vacâncias de Si e O e íons substitucionais de Ge. Conclui-se sobre os centros que atuam como armadilhas responsáveis pelo pico TL sensibilizado (260 °C) e pelo pico a 335 °C. A variação dos parâmetros das componentes TL e as mudanças na contribuição monocromática das curvas TL sugeriram que o sinal TL do quartzo sensibilizado consiste em transições localizadas envolvendo diferentes níveis energéticos de pares de defeitos que atuam como armadilhas e centros de recombinação.