Dinâmica ultra-rápida em nanopartículas metálicas

Abstract

O objetivo desta dissertação é o estudo da dinâmica ultra-rápida de colóides de nanopartículas de prata suspensas em água e as alterações desta dinâmica quando os colóides são modificados por ablação a laser. O processo de ablação de laser desenvolvido pelos membros do Grupo de Óptica do DF-UFPE que forneceram as amostras permite modificar a distribuição de tamanhos e formas das nanopartículas de prata em solução. Nesta dissertação estudamos como estas modificações alteram a resposta ultra-rápida deste tipo de sistema, através da técnica de excitação-prova. Nos experimentos descritos aqui, usamos uma variação desta técnica em que as freqüências centrais dos pulsos de excitação e sonda são ? e 2?, respectivamente. Com isto a excitação deve-se a um processo de absorção intrabanda ( absorção por portadores livres ) e a fraqüência do feixe de sonda está próxima da freqüencia do plasmon. Além disto, realizamos medidas com diferentes polarizações do pulso de sonda, para estudar a anisotropia induzida pelo pulso de excitação. Variando o comprimento de onda do feixe de prova em torno das freqüências de ressonância dos plasmons das nanopartículas, foi possível verificar que a anisotropia induzida aumenta para fótons de menor energia, principalmente no caso das amostras não-tratadas por ablação. Com relação aos tempos de relaxação, que são da ordem de 1 ps, verificamos sensíveis alterações ao comparamos colóides antes e depois do processo de ablação. Para explicar as principais diferenças entre os colóides tratados e os não-tratados desenvolvemos um modelo simples que leva em conta a interação entre nanopartículas elipsoidais e o pulso de excitação. A dinamica da população eletrônica excitada é tratada usando o modelo de duas temperaturas, em que os elétrons possuem uma temperatura Te, maior que a temperatura da rede cristalina, Tr, e que estes dois sistemas trocam calor e eventualmente termalizam. Isto permite descrever o comportamento da ressonância de plasmon em função do tempo, e explicar nossas observações experimentais. Também descrevemos um modêlo bi-modal para os tamanhos das partículas, mostrando que há a possibilidade de que as partículas maiores dominem o espectro de absorção linear e as menores dominam o espectro de absorção não-linear